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La plus ancienne est un recueil des IXe et Xe siècles, contenant un précieux tonaire (répertoire de pièces liturgiques classées suivant les huit modes du chant qu’on appellera, plus tard, « grégorien »). Dans le domaine de l’enluminure, citons les cinq célèbres miniatures sur vélin provenant d’un manuscrit du Mortifiement de vaine plaisance, ouvrage du roi René d’Anjou, exécutées par Jean Colombe d’après Barthélémy d’Eyck, ou encore le psautier-livre d’Heures à l’usage de Metz peint autour de 1300 dans un atelier messin. A côté des codices les plus prestigieux, il conviendrait de signaler la présence d’assez nombreux manuscrits juridiques, ayant appartenu pour la plupart aux chanoines de la cathédrale, ainsi que des textes de nature scientifique ou historique. 

L’encyclopédisme de la collection de manuscrits constitue également un trait dominant observable dans le fonds général des imprimés, où les sciences bibliques et théologiques ne sont pas seules à l’honneur. Mentionnons, à titre d’exemples, un riche ensemble d’atlas, récits de voyages et autres ouvrages de géographie, une discipline cultivée avec un zèle particulier dans plusieurs établissements ecclésiastiques de Metz, à côté de l’histoire, des belles-lettres, de l’histoire naturelle ou de la médecine.